1947-1948 年,鲍林到英国去了一年。这一年里他学术上又酝酿了一个新思想。在此之前他对一般的分子、无机物的结构都已构建了完整的理论体系,这些至今仍是化学的基础内容。他当时因感冒躺在病床上,反复思考小的肽、氨基酸的结构,从中得到一些标准的键长、键角数据,从这些数据他想到一个归纳出稳定的蛋白质二级结构的方法。他特别重视氢键在生命中的作用。慢慢地根据自己的思路,他最终搭出了蛋白质二级结构模型,其中有 α-螺旋和 β-折叠两种二级结构,不久都在球蛋白晶体结构中找到了。为什么 1953 年沃森、克里克能把 DNA 双螺旋结构搞清楚呢?主要是当时他们觉得 DNA 结构很重要,DNA 结构可以弄清楚遗传的奥秘。而更为重要的是由于当时鲍林有办法为蛋白质把 α-螺旋结构弄清楚,沃森、克里克认为开展 DNA 结构工作的时机成熟了。
鲍林本人也尝试过解开 DNA 结构之谜,但他最终未能成功。失误的原因很多,最主要的是他当时受到麦卡锡主义的迫害,学术活动受到限制,未能及时看到 DNA 的 X 射线衍射图,而在这个图上 DNA 之具有双螺旋结构已经昭然若揭了。鲍林当时连护照都被吊销了,没有办法去英国并看到这些 DNA 结构的 X 射线衍射图,导致认识上的失误。鲍林对这一段历史一直持十分严谨的态度。1979 年在檀香山的一次会议上,有人提出,当年 DNA 双螺旋结构应该可以由鲍林得出的,但鲍林说,科学上的发现是谁做出的就是谁的。沃森和克里克一直很尊敬鲍林,沃森称鲍林是美国最伟大的化学家之一。的确如此,当代化学的几乎所有重大进步,都与鲍林有关,如酶是怎样起作用的,鲍林 1948 年在《自然》(Nature)上对此的阐述至今仍是经典准则。